Dans sa première communication depuis l'annonce de l'hospitalisation de l'ex-chef d'Etat de 79 ans la semaine dernière, la famille a révélé qu'il avait subi un "arrêt cardio-respiratoire" le 23 juin.
Il est hospitalisé dans une unité de soins intensifs à Barcelone.
"Son état clinique est critique et délicat", a déclaré la famille, ajoutant que les médecins "surveillent sa santé et les complications neurologiques qui ont résulté de l'arrêt cardiaque".
Il a subi des examens supplémentaires et la famille a déclaré qu'elle "continue de suivre en permanence l'évolution" de son état de santé.
Dos Santos a dirigé l'État lusophone et riche en pétrole pendant 38 ans, jusqu'à son départ en septembre 2017.
L'un des dirigeants africains en poste le plus longtemps, Dos Santos, né dans un bidonville de la capitale Luanda, est accusé d'avoir largement détourné les ressources angolaises en favorisant sa famille et ses proches.
Dans l'ancienne colonie portugaise, une grande partie des 33 millions d'habitants vivent sous le seuil de pauvreté.