Les deux hommes étaient membres d'un groupe "en phase avancée de radicalisation" et faisaient preuve d'un "fort niveau de détermination" pour commettre des actes terroristes, assure le communiqué.
Tous deux sont de nationalité espagnole, a par ailleurs confirmé un porte-parole du ministère.
Une arme à feu et trois armes blanches ont été découvertes après l'arrestation menée par la Garde civile dans l'enclave de 87.000 habitants faisant face au détroit de Gibraltar.
Fin décembre, la police espagnole avait aussi découvert, à Madrid, un enregistrement video de présumés djihadistes en armes devant une image de la Puerta del Sol, place emblématique de la capitale.
L'Espagne, frappée par une vague d'attentats qui avait fait 191 morts dans des trains de banlieue de Madrid le 11 mars 2004, est actuellement relativement épargnée par le phénomène des combattants partis pour rejoindre l'organisation Etat islamique.
Attentat de la gare d'Atocha à Madrid le 11 mars 2004.
Les autorités estiment que seuls 200 Espagnols sont allés combattre à l'étranger dans les rangs de groupes islamistes armés, contre plus de mille départs depuis la France et la Belgique.
Selon les dernières estimations des services antiterroristes, environ 700 français sont notamment présents dans les zones de combat.
Avec AFP