Aurier, libre depuis le mois d'août et la fin de son contrat avec les Spurs, rejoint le sous-marin jaune pour une saison, plus deux en option.
Dans un communiqué, Villarreal a décrit l'Ivoirien comme "un défenseur physiquement excellent". "Il se distingue par sa puissance, sa vitesse, sa force et sa capacité à apporter offensivement. C'est un joueur polyvalent dont le poste naturel est arrière droit, mais qui peut aussi se placer au milieu de la défense."
Il retrouve ainsi Unai Emery, entraîneur sous les ordres duquel il a déjà évolué au Paris SG pendant la saison 2016-2017.
Le capitaine ivoirien fait partie de la liste qui participera au match de qualifications à la Coupe du Monde 2022 au Qatar contre le Malawi à Cotonou (Bénin) le 11 octobre, et ne rejoindra ses nouveaux coéquipiers qu'après la trêve internationale.
Aurier a joué 77 matches de Premier League avec Tottenham, mais a perdu son statut de titulaire sous Mauricio Pochettino puis José Mourinho après une série de maladresses.
Bien qu'étant le seul club toujours invaincu en championnat, Villarreal pointe à la 11e place en Liga, et est en ballotage défavorable dans son groupe de Ligue des champions après un nul contre l'Atalanta Bergame et une défaite à Old Trafford contre Manchester United.