"Nous avons la tristesse d'annoncer que la santé de Pauline Cafferkey s'est détériorée et qu'elle se trouve maintenant dans un état critique", a déclaré l'établissement dans un communiqué.
"Pauline est traitée pour Ebola dans une unité d'isolement", a précisé le Royal Free Hospital.
L'infirmière de 39 ans y avait été admise vendredi après avoir été transférée par avion militaire de l'hôpital Queen Elizabeth à Glasgow (Écosse).
Sa rechute a suscité la colère de sa famille, selon qui son état aurait pu être détecté plus tôt. "Ma famille et moi croyons que (les médecins) ont manqué une énorme occasion de donner le bon diagnostic", a déclaré la soeur de l'infirmière, Toni Cafferkey, dans le Sunday Mail.
Face à un éventuel risque de propagation du virus, les autorités sanitaires britanniques surveillent 58 personnes ayant été en contact avec l'infirmière.
Pauline Cafferkey avait été testée positive à Ebola fin décembre 2014, après être rentrée d'une mission en Sierra Leone où elle travaillait pour l'ONG Save the Children au centre médical britannique de Kerry Town.
Elle n'avait pu recevoir le médicament expérimental ZMapp et avait accepté à la place de recevoir un traitement antiviral expérimental et du plasma sanguin prélevé sur une personne ayant survécu au virus Ebola. Elle avait été déclarée "complètement rétablie" le 24 janvier 2015.
L'épidémie d'Ebola en Afrique de l'Ouest est la plus grave depuis l'identification du virus en Afrique centrale en 1976. Elle a fait, selon les dernières données disponibles, 11.312 morts sur un total de 28.457 personnes contaminées depuis décembre 2013.
Avec AFP